Charakterisierung der Staubemissionen von bearbeiteten Kunststeinen, um die Gefahr einer beschleunigten Silikose zu verstehen

Wissenschaftliche Berichte Band 12, Artikelnummer: 4351 (2022) Diesen Artikel zitieren

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Kunststeine sind neuartige Baumaterialien, die mit einem jüngsten Anstieg von Silikosefällen bei Arbeitern in der Steinmetzindustrie verbunden sind. Um die Gefahr einer Lungenerkrankung mit kurzer Latenzzeit bei Steinmetzen zu verstehen, haben wir ein Staubexpositionsszenario in Echtzeit simuliert, indem wir Kunststeine unter kontrollierten Bedingungen trocken bearbeiteten und den erzeugten alveolengängigen Staub erfasst und auf seine physikalischen und chemischen Eigenschaften hin analysiert haben. Zum Vergleich wurden Naturgranit und Marmor herangezogen. Beim Schneiden von Kunststeinen wurden hohe Konzentrationen sehr feiner Partikel (< 1 µm) mit einem Anteil an alveolengängiger kristalliner Kieselsäure von > 80 % in Form von Quarz und Cristobalit erzeugt. Kunststeine enthielten außerdem 8–20 % Harz und 1–8 % Metallelemente. Im Vergleich dazu hatten Natursteine einen weitaus geringeren alveolengängigen kristallinen Quarz (4–30 %) und einen viel höheren Metallgehalt (29–37 %). Staubemissionen aus Naturstein hatten außerdem eine kleinere Oberfläche als Kunststein und eine geringere Oberflächenladung. Diese Studie beleuchtete die physikalischen und chemischen Unterschiede innerhalb der Kunststeinarten sowie zwischen Kunst- und Natursteinen. Diese Informationen werden letztendlich dazu beitragen, die besondere Gefahr zu verstehen, die von Arbeiten zur Herstellung von Kunststeinen ausgeht, und als Leitfaden für die Entwicklung spezifischer technischer Kontrollmaßnahmen dienen, die auf eine geringere Exposition gegenüber alveolengängiger kristalliner Kieselsäure abzielen.

Silikose ist eine berufsbedingte Lungenerkrankung, die häufig in Branchen wie dem Baugewerbe, der Metallurgie sowie im Kohle- und Metallbergbau auftritt. Sie wird durch das Einatmen von alveolengängiger kristalliner Kieselsäure (RCS) in Form von Quarz, Tridymit oder Cristobalit1 verursacht. Quarz, das am häufigsten vorkommende Mineral in der Erdkruste, kommt häufiger vor als andere polymorphe Formen, insbesondere bei beruflichen Tätigkeiten, bei denen quarzhaltige Materialien mechanisch verarbeitet werden2. Eine berufsbedingte Exposition gegenüber Cristobalit kann auch in der Keramikindustrie als Folge der Quarzumwandlung in Öfen und in der Kieselgurindustrie auftreten, in der Proben verarbeitet werden, die > 85 % Cristobalit enthalten1,3. Eine Exposition gegenüber anderen Polymorphen aus kristallinem Siliciumdioxid wie Coesit und Stishovit ist selten4.

Kunststeine, auch Kunststeine genannt, sind neuartige Baumaterialien, die häufig für die Herstellung von Küchen- und Badezimmerarbeitsplatten sowie Boden- und Fassadenfliesen verwendet werden. Ihre Beliebtheit verdanken sie ihrer Langlebigkeit, Ästhetik, Variabilität und Erschwinglichkeit. Ihre Verkäufe zeigen keine Anzeichen einer Verlangsamung; Tatsächlich wird geschätzt, dass der US-Marktanteil jährlich um 7,4 % steigt5. Leider wird die zunehmende Beliebtheit dieser neuen Materialien mit dem Auftreten einer „beschleunigten Silikose“ bei Arbeitnehmern in der Industrie in Verbindung gebracht6. Tragischerweise trat die Silikose nach kürzeren Expositionszeiten und kürzeren Latenzzeiten als traditionell auf2. Eine spanische Studie berichtete von einem Anstieg der Silikosefälle um 61 % zwischen 2007 und 20117, was innerhalb kurzer Zeit eine erhebliche Häufung darstellte. Das Durchschnittsalter der Arbeitnehmer, bei denen Silikose diagnostiziert wurde, betrug 33 Jahre, nach einer durchschnittlichen Exposition gegenüber Kunststeinstaub von 11 Jahren. Ähnliche Anstiege der Silikose-Inzidenz unter Arbeitnehmern wurden in Israel, den USA und Australien5,6,8 berichtet.

Die Sorge um die Gesundheit von Kunststeinarbeitern ergibt sich aus der Tatsache, dass Kunststeine typischerweise zu mehr als 90 % aus Quarz bestehen, der in einer Matrix mit Pigmenten und Polymerharzen verbunden ist9. Im Vergleich dazu enthalten Natursteine viel weniger Kieselsäure als künstliche Produkte. Marmor und Granit sind zwei dieser Natursteine, die 3 % bzw. 40 % Kieselsäure enthalten. Daher können Herstellungsprozesse wie Schneiden, Bohren und Polieren von Kunststeinen zu hohen atmosphärischen Konzentrationen von quarzhaltigem Staub führen10. Interessanterweise werden diese mechanischen Prozesse in der Industrie zunehmend unter nassen Bedingungen durchgeführt, indem wassergespeiste pneumatische Schleif- und Poliermaschinen eingesetzt werden, um die Staubbelastung zu reduzieren. Dennoch werden Endbearbeitungsaufgaben häufig manuell ohne Wasserunterdrückung durchgeführt, was zu einem hohen Risiko einer Exposition gegenüber kristallinem Siliziumdioxid führt11.

Die Ätiologie der beschleunigten Silikose bei Steinmetzarbeitern ist nicht genau geklärt. Studien deuten darauf hin, dass eine hohe Exposition gegenüber kristallinem Siliziumdioxid während der Herstellungsprozesse für das schnelle Auftreten von Silikose verantwortlich sein könnte6. Der Mechanismus der Kieselsäure-Toxizität beruht auf der geringen Größe von RCS, das in die unteren Atemwege und Gasaustauschzonen wandern kann. Der menschliche Körper reagiert auf das Vorhandensein dieser Fremdpartikel, indem er Immunzellen aktiviert, um RCS-Partikel durch Phagozytose zu verschlingen, was eine Entzündungsreaktion auslöst; Im Laufe der Zeit kann eine anhaltende Entzündung zu Gewebeschäden und der Entwicklung von Fibrose führen12. Die Aufnahme fremder Partikel durch Makrophagen führt häufig auch zur Bildung reaktiver Sauerstoffspezies (ROS), die wichtige Auslöser der fibrotischen Entwicklung sind13. Es ist wichtig zu beachten, dass diese Mechanismen, die den Zusammenhang zwischen der Inhalation von Kieselsäure und einer Lungenentzündung erklären, Folgen einer langfristigen Exposition gegenüber Kieselsäure sind12,13. Im Zusammenhang mit künstlichen Steinen tritt die Krankheit relativ schnell auf, so dass es unwahrscheinlich ist, dass eine hohe Exposition gegenüber Kieselsäure allein das Ausmaß des Schadens erklären könnte; Andere chemische Eigenschaften des alveolengängigen Staubs sollten ebenfalls berücksichtigt werden14. Die chemische Zusammensetzung von Harzen und Pigmenten, die ein fester Bestandteil der alveolengängigen Emissionen wären, könnte möglicherweise auch die Oberflächenreaktivität und Pathogenese beeinflussen9,15.

Es ist klar, dass die Expositionswissenschaft von Kunststeinen Wissenslücken hinsichtlich der Gefahreneigenschaften des frisch erzeugten alveolengängigen Staubs aufweist. Vor diesem Hintergrund haben wir eine Studie entworfen, um die physikalischen und chemischen Eigenschaften der atembaren Staubemissionen zu untersuchen, die beim Schneiden von zwölf Arten von Kunststeinen entstehen. Zum Vergleich wurden drei natürliche monolithische Steine (weißer Marmor sowie weißer und schwarzer Granit) herangezogen, die ähnlichen Verarbeitungsmethoden unterzogen wurden. Diese Studie lieferte eine umfassende Bewertung der Variabilität der physikalisch-chemischen Eigenschaften von Kunststeinemissionen unter realistischen Arbeitsbedingungen.

Der Staub, der beim Trockenschneiden von Kunststeinen in einer geschlossenen Umgebung entsteht, wurde mit atembaren Zyklonen aufgefangen und anschließend verschiedenen Tests unterzogen, um seine physikalischen und chemischen Eigenschaften zu bestimmen. Sofern nicht anders angegeben, beziehen sich alle Ergebnisse auf den alveolengängigen Anteil bearbeiteter Kunststeine (und Natursteine). Unter alveolengängigem Staub versteht man den Anteil des einatembaren Staubs, der über die „unbewimperten Atemwege“ in den Gasaustauschbereich der Lunge eindringen kann. Typischerweise handelt es sich dabei um Staub mit einem aerodynamischen Durchmesser < 4 µm16,17.

Die Kunststeinstaubemissionen bestanden im Allgemeinen zu > 80 % aus kristallinem Siliziumdioxid, häufig als Kombination aus Quarz und Cristobalit. Zwei Kunststeine enthielten in ihrer Zusammensetzung nur Quarz (> 90 %), während die meisten anderen Proben zwischen 42 und 88 % Quarz enthielten. In Kunststeinproben mit relativ wenig Quarz (< 25 %) wie ES6 und ES12 machte Cristobalit den Rest der mineralogischen Zusammensetzung aus (Tabelle 1). Cristobalit war in mehreren anderen Proben vorhanden, allerdings in geringeren Konzentrationen als ES6 oder ES12. Es war in moderaten Mengen (36 ± 4,1 %) in ES2, ES3 und ES11 und in geringen Mengen (< 5 %) in ES1 und ES4 vorhanden (Tabelle 1). Im Vergleich zu kristallinen Quarzmineralien wurden Albit und Rutil seltener in alveolengängigem Kunststeinstaub gefunden. Wenn sie vorhanden waren, wurden sie in sehr geringen Mengen beobachtet, typischerweise < 5 % (Tabelle 1). Die einzige Ausnahme war ES4, das eine vielfältige mineralogische Zusammensetzung aufwies, einschließlich 13 % Rutil (Tabelle 1). In Kunststeinen wurde kein Muskovit beobachtet.

Die alveolengängigen Staubemissionen von Natursteinen hatten erwartungsgemäß einen geringeren Quarzgehalt als Kunststeine (Tabelle 1). In absteigender Reihenfolge der Quarzhäufigkeit waren schwarzer Granit (30 %) > weißer Marmor (11 %) > weißer Granit (3,6 %). Die Natursteine enthielten mehrere andere Mineralien, beispielsweise Albit, ein Feldspatmineral, das häufig in magmatischen Gesteinen wie schwarzem Granit vorkommt. Weißer Marmor enthielt überwiegend Calcit (66 %) und Dolomit (22 %), und weißer Granit enthielt hauptsächlich Dolomit (91 %).

Der Harzgehalt der Kunststeinstaubemissionen lag zwischen 8 und 20 %. Drei Proben hatten einen niedrigen Harzgehalt (< 10 %), drei weitere Proben hatten zwischen 10 und 15 % Harz, während weniger Proben einen hohen Harzgehalt (> 16 %) aufwiesen (Tabelle 1). Der Gewichtsverlust der Probe erfolgte, wie aus einem abgeleiteten thermogravimetrischen Diagramm (DTG) (ergänzende Abbildung S1) hervorgeht, in drei Stufen: Ein geringer Gewichtsverlust wurde beobachtet, während die Probe auf bis zu ~ 300\(^\circ\)C erhitzt wurde , zurückzuführen auf die Desorption von Wasser9; Der zweite und maximale Gewichtsverlust trat bei etwa 450 °C bei allen alveolengängigen Steinstaubproben auf und wurde auf den Verlust von Polymerharz aus dem Material zurückgeführt. Der dritte Gewichtsverlust wurde bei höheren Temperaturen (~ 600\(^\circ\)C) beobachtet, wurde jedoch im Vergleich zu den beiden anderen Verlusten als minimal angesehen (ergänzende Abbildung S1).

In dieser Studie wurde die Partikelgröße von alveolengängigem Staub, der beim Trockenschneiden von Kunst- und Natursteinen entsteht, in einer Wassersuspension (pH 7,4 bei 25\(^\circ\)C) mit der Technik der dynamischen Lichtstreuung (DLS) analysiert.

Beim Trockenschneiden von Kunststeinen wurden sehr feine Partikel erzeugt, typischerweise mit einer Größe von < 1 µm: > 90 % der Staubpartikel hatten Durchmesser im Größenbereich von 190 nm bis 825 nm (Abb. 1). Die atembaren Staubemissionen beim Schneiden der meisten Kunststeine hatten einen ähnlichen Durchmesser, mit Ausnahme von ES10, das deutlich feineren Staub aufwies, mit einem Partikeldurchmesserbereich von 142–295 nm (durchschnittlich 218 nm); Im Vergleich dazu hatte ES8 die größte Staubgröße mit einem Partikeldurchmesserbereich von 459–1106 nm (Durchschnitt 715 ± 91 nm) (Tabelle 1, Abb. 1). Unter allen drei Natursteinen hatte der schwarze Granit eine geringere durchschnittliche Partikelgröße (503 nm) als die anderen beiden (534 bzw. 675 nm) (Tabelle 1), aber alle drei Natursteine hatten Partikelgrößenverteilungen, die mit denen von Kunststeinen vergleichbar waren (Abb. 1).

Repräsentatives kumulatives Diagramm für die Partikelgrößenverteilung von alveolengängigem Staub, der beim Trockenschneiden von Kunststeinen (ES) (gerade schwarze Linien) und Natursteinen entsteht, nämlich schwarzem Granit, weißem Granit und weißem Marmor (gestrichelte schwarze Linien). Der Referenzquarz (Ref. Qu.; NIST 1878b) ist als schwarze gepunktete Linie dargestellt.

Der Referenzquarz war feiner als alle alveolengängigen Kunststeinproben bis auf eine (Abb. 1). Ähnliche Ergebnisse wurden von Pavan et al.9 beobachtet, die berichteten, dass Kunststeinstaub im Vergleich zu einer Referenzquarzprobe gröber und heterogener sei.

Das Zetapotenzial der Steinemissionen unterschied sich deutlich innerhalb und zwischen den Steinarten (p < 0,01) (Tabelle 1). Das höchste Zetapotential wurde von ES11 beobachtet (−33,8 ± 1,10 mV), während die Mehrheit bei durchschnittlich −29,9 ± 0,62 mV lag. Im Allgemeinen hatte Kunststeinstaub ein deutlich höheres Zeta-Potenzial als Natursteinstaub, mit Ausnahme von schwarzem Granit (Tabelle 1). Mit einem Zetapotential von −15,2 ± 0,80 wiesen die weißen Granitemissionen die niedrigste Ladung unter den untersuchten Steinen auf. Der Referenzquarz hatte ein Zetapotential von −32,3 ± 2,8 mV, was mit Kunststeinen mit hohem Quarzgehalt (> 90 %) wie ES8 vergleichbar war (Tabelle 1).

Kunststeinstaubpartikel zeigten unregelmäßigere Formen mit scharfen Kanten und Brüchen entlang der Oberfläche (Abb. 2a–f) als Natursteinstaubpartikel, die natürliche Schichten mit weniger Muschelbrüchen auf der Oberfläche aufwiesen (Abb. 2g–i). Im Vergleich zu monolithischen Steinen kam es bei künstlichem Steinstaub zu einer „Aufladung“ und Agglomeration kleiner Partikel, die oft an größere Partikel gebunden waren, vermutlich durch elektrostatische Kräfte18. Die relativ kleinere Größe des Referenzquarzes wurde in den REM-Bildern beobachtet; Die Partikel haben glattere Oberflächen als Steine, die einer Bearbeitung/Trockenfrakturierung unterzogen wurden, insbesondere künstliche Steine (Abb. 2j–k).

Repräsentative REM-Bilder alveolengängiger Stäube aus bearbeiteten (a–f) und natürlichen (g–i) Steinen sowie Referenzquarz (j–k) unter 40.000- und 20.000-facher Vergrößerung, die sich auf Größenfraktionen von 3 und 5 µm beziehen, jeweils.

Aufgrund der unzureichenden Probenmenge in der alveolengängigen Fraktion für den BET-Test wurde die spezifische Oberfläche anhand der „abgesetzten“ Staubfraktion ermittelt, die durch die Bearbeitung der Steine erzeugt wurde. Die spezifische Oberfläche des Kunststeinstaubs schwankte stark (im Bereich von 1,43 – 2,73 m2/g) und war höher als die der Natursteine (Ergänzungsinformationstabelle S1). Fünf der Kunststeine hatten im Durchschnitt eine Oberfläche von > 2,50 ± 0,13 m2/g, während der Rest eine durchschnittliche Oberfläche von 1,72 ± 0,11 m2/g aufwies. Im Vergleich dazu war die spezifische Oberfläche der Natursteine (Bereich von 0,439 – 0,878 m2/g) geringer als die der Kunststeine (Ergänzende Informationstabelle S1).

Der Gesamtelementgehalt (ohne Si) der Kunststeinstaubproben variierte zwischen < 1 und 8 Gew.-%. Die Mehrzahl der Proben hatte einen geringen Elementgehalt (< 2 %); zwei Steine hatten einen Elementgehalt von 4 %, während zwei einen Elementgehalt von > 6 % aufwiesen (Abb. 3a).

(a) Boxplot-Darstellung der Metallelementzusammensetzung (ohne Si) in zwölf künstlichen Steinen. Die Mittellinie stellt den Median dar und die Whiskers stellen die Minimal- und Maximalwerte dar. (b) Variabilität der Elemente in den Natursteinen. Die in Klammern gesetzten Zahlen in den Kreisdiagrammen zeigen die Häufigkeit der Elemente als Prozentsatz der gesamten Elementzusammensetzung (in den Diagrammtiteln angegeben). Elemente, die nicht in den Kreisdiagrammen angezeigt werden, lagen unterhalb der analytischen Nachweisgrenzen.

Unter Verwendung der von Di Benedetto et al.15 vorgeschlagenen Klassifizierung zur Identifizierung von Spurenelementen (< 0,1 Gew.-%), Nebenelementen (< 1 Gew.-%) und Hauptelementen (> 1 Gew.-%) wurde festgestellt, dass die folgenden Elemente enthalten waren Spurenmengen in Kunststeinen: Cu, P, S, Ni, Co, Cr, Sn, Zr und Cl (Abb. 3a). Die Elemente Fe, Ca, Mg und K lagen überwiegend in geringeren Verteilungen vor. Bestimmte Elemente wie Ca, Mg, Na und Ti wiesen Konzentrationen von kleinen bis großen Elementarfeldern auf.

Mithilfe der Pearson-Korrelationskoeffizienten wurde beurteilt, ob die Elemente korrelierten, und mithilfe einer Regressionsanalyse wurde ermittelt, ob die Korrelationen statistisch signifikant waren. Elemente wie Al, Ca und Mg waren signifikant korreliert (r = 0,76; p < 0,01), was auf einen gemeinsamen Ursprung dieser Metalle im Kunststein hindeutet (Ergänzungsinformationstabelle S2). Die höchsten Korrelationen wurden zwischen Cu-Co (r = 0,96) und Ni-Co (r = 0,84) beobachtet, wahrscheinlich aufgrund der Assoziation von Co und Cu auf Ni-Laterit-Erzen19.

Der Elementgehalt der Natursteinemissionen war viel höher als der der Kunststeinemissionen: 37 % in weißem Marmor, 33 % in weißem Granit und 29 % in schwarzem Granit (Abb. 3b). Der weiße Marmor und der weiße Granit enthielten überwiegend Alkalimetalle wie Ca und Mg, während der schwarze Granit einen variableren Metallgehalt aufwies, einschließlich Übergangsmetallen wie Fe und Ti (Abb. 3b).

Um festzustellen, ob die Parameter miteinander korrelieren, wurden mehrere bivariate Analysen der folgenden Eigenschaften des Kunststeins durchgeführt: Quarz, Cristobalit, Albit, Rutil, spezifische Oberfläche, Partikelgröße, Zetapotential, Metallgehalt und Gesamtelementgehalt. Es wurde keine Korrelation zwischen den Parametern beobachtet (r < 0,4; Daten der Kürze halber nicht gezeigt), was darauf hindeutet, dass es erhebliche Unterschiede in den Eigenschaften der Emissionen gab, die beim Trockenschneiden von Kunststeinen erzeugt wurden.

Diese Studie konzentrierte sich auf die Charakterisierung von alveolengängigem Staub nach der Echtzeiterzeugung aus bearbeiteten Kunststeinen und stellt somit das wahrscheinlichste Szenario dar, mit dem Arbeiter in der Kunststeinindustrie konfrontiert sind. Die Bedeutung der Analyse von frisch erzeugtem Quarzfeinstaub wird aus den Erkenntnissen von Vallyathan et al.20 deutlich, die ein größeres, durch freie Radikale verursachtes oxidatives Schadenspotenzial von frisch gemahlenem Quarz im Vergleich zu gealtertem Quarz zeigten. Nach unserem besten Wissen berichteten Carrieri et al.21 über die einzige andere Forschung zur Charakterisierung von kristallinem Siliziumdioxid in der alveolengängigen Staubfraktion, die bei der Bearbeitung von Kunststeinen entsteht (n = 3). In dieser Studie haben wir die Eigenschaften von zwölf Kunststeinen und drei Natursteinen untersucht, mit dem Ziel, die aktuelle Literatur über die Eigenschaften von Kunststeinen aufzuwerten und Aufschluss über ihr einzigartiges Gefahrenpotenzial zu geben.

In Übereinstimmung mit früheren Berichten über die Zusammensetzung von alveolengängigem Staub aus bearbeiteten Kunststeinen/Kunststeinen bestanden die aktuellen Kunststeinemissionen im Allgemeinen aus > 80 Gewichtsprozent kristalliner Kieselsäure und 8–20 % Harz21. Eine weitere Charakterisierung des RCS wurde auf der Grundlage durchgeführt, dass die kristalline Struktur der Mineralien einen Einfluss auf ihre Toxizität haben könnte22. In unserer Studie wiesen 9 von 12 alveolengängigen Staubproben aus künstlichem Stein eine Kombination aus Quarz- und Cristobalit-Strukturen auf, obwohl Quarz immer noch die dominierende Struktur war und > 55 % der gesamten Mineralogie ausmachte. Cristobalit war das zweithäufigste Mineral, während Albit und Rutil in kleineren Mengen nachgewiesen wurden. Quarz und Cristobalit unterscheiden sich in ihrer Mineralogie, ihren Oberflächeneigenschaften und ihrer natürlichen Verbindung mit anderen Elementen23. Frühe Studien, in denen die Dosiswirkung von Quarz und Cristobalit auf die Lungenfunktion bei Ratten verglichen wurde, zeigten, dass beide Strukturen ähnlich schädlich für die Lunge waren, obwohl Cristobalit eine etwas schnellere Reaktion hervorrief als Quarz24. Spätere Tierversuche und epidemiologische Studien widerlegten diese Ergebnisse jedoch, da sie keine Hinweise auf Unterschiede im entzündlichen und fibrogenen Potenzial von Quarz und Cristobalit zeigten23. Horwell et al.4 zeigten sogar, dass vulkanische Asche, die reich an Cristobalit ist, weniger toxisch als erwartet und eine geringere Gefahr für die Atemwege darstellt als Quarz. Sie führten diesen Befund auf die im Vergleich zu Quarz relativ offene Struktur von Cristobalit zurück, die die Substitution von Kationen wie Aluminium (Al3+) und Natrium (Na+) im Si-Tetraeder ermöglicht und somit die Toxizität von Cristobalit beeinflusst1,4. Zusammengenommen zeigen diese Studien keine ausreichenden Beweise dafür, dass eines der Mineralien giftiger ist als das andere. Dennoch kann die hohe Konzentration an kristallinem Siliziumdioxid im alveolengängigen Staub von Kunststeinen Anlass zur Sorge geben, da Quarz und Cristobalit die einzigen kristallinen Siliziumdioxidmineralien sind, die von der Internationalen Agentur für Krebsforschung25 als Karzinogene der Gruppe 1 – „krebserregend für den Menschen“ – eingestuft wurden .

Neben der Mineralstruktur und dem Gehalt des Kunststeinstaubs waren die Harz- und Metall-/Elementzusammensetzung weitere Eigenschaften, die auf ihre Variabilität hinwiesen. Der Harzgehalt der alveolengängigen Emissionen der Kunststeine lag zwischen 8 und 20 %, was dem von Carrieri et al.21 charakterisierten 5–15 % Polyesterharz in Kunststein ähnelte. Es wurde vermutet, dass Harz die Reaktionswege von RCS und damit die Toxizität in der Lunge beeinflussen kann, indem es als „schützende“ Beschichtung für die Partikel fungiert9. In ihren früheren Studien unterzogen Pavan et al.26 RCS-Partikel einer thermischen Behandlung, um das Polymerharz zu entfernen, und berichteten über einen signifikanten Anstieg der Zytotoxizität, was darauf hindeutet, dass Harz die Partikeloberfläche teilweise vor Wechselwirkungen mit Zellmembranen schützt.

Es gibt zahlreiche Forschungsergebnisse, die über eine kurzzeitige Exposition gegenüber atmosphärischem Feinstaub < 2500 nm und damit verbundene gesundheitsschädliche Auswirkungen, insbesondere auf die Atemwege, berichten27. Beim Trockenschneiden von Kunststeinen entstehen sehr feine Partikel von < 1200 nm, die tief in das Lungengewebe eindringen können28. Die mittleren Partikelgrößen von Kunststeinproben lagen zwischen 416 und 644 nm und waren kleiner als die von Pavan et al.9, die mittlere Durchmesser von Trockenpartikeln im Bereich von 1700 bis 1900 nm maßen, also mehr als dreimal der in unserer Studie gemessene Durchmesser. Diese Ungleichheit in der Partikelgröße kann auf Unterschiede bei der Erzeugung und Sammlung des Staubs zurückzuführen sein: Pavan et al.9 sammelten abgelagerten Staub in situ in Arbeitsräumen aus Kunststein. Im Vergleich dazu haben wir aktiv die alveolengängige Staubfraktion gesammelt, die aus bearbeitetem Kunststein entsteht. In einer anderen Studie von Carrieri et al.21 wies die Analyse der Größe des alveolengängigen Staubs einer Kunststeinprobe (> 85 % Quarz) eine bimodale Verteilung auf, wobei ein Modus im gleichen Bereich wie in dieser Studie lag (~ 500 nm), während der andere im gleichen Bereich wie in dieser Studie lag lag im Bereich ultrafeiner Partikel (UFP), üblicherweise definiert als Partikel < 100 nm29. Obwohl visuell beobachtet, wurden UFPs in der vorliegenden Studie nicht gemessen, was wahrscheinlich auf die Einschränkungen der Luftprobenahme- oder Partikelgrößenanalysetechniken zurückzuführen ist. Wir untersuchen derzeit eine Echtzeitmessung des UFP mithilfe direkt ablesender Instrumente für eine genauere Beurteilung der Staubexposition bei der Herstellung von Kunststeinen.

Es ist wichtig, die Einschränkungen bei der Partikelgrößenanalyse der Staubpartikel durch die DLS-Technik hervorzuheben. Obwohl es sich um eine weithin akzeptierte Technik zur Bestimmung der Partikelgrößenverteilung handelt, ist sie möglicherweise nicht zum Verständnis von Verbundproben geeignet, die bei der Bearbeitung von Materialien wie Kunststein entstehen. Die Technik basiert auf der Annahme, dass alle Partikel homogen und kugelförmig sind30. Allerdings waren die Staubpartikel in unserer Studie tatsächlich heterogen in Form, Größe und Struktur, wie ein hoher Polydispersitätsindex (> 0,7) und die Partikelbildgebung mittels REM belegen. Neben der Partikelgröße und Morphologie spielen Berichten zufolge auch die Oberflächeneigenschaften von Quarz eine wichtige Rolle bei der Zytotoxizität, was darauf hindeutet, dass die spezifische Oberfläche von Kunststeinen ein nützlicher Parameter für die Charakterisierung und Unterscheidung zwischen Kunst- und Natursteinen sein könnte26,31, 32.

Trotz ähnlicher Partikelgrößenverteilungen der Kunststein- und Natursteinproben stellten wir einen deutlichen Unterschied in der spezifischen Oberfläche fest, der bei Kunststein größer war. Die mikroskopische Bildgebung deutete darauf hin, dass dieser Unterschied wahrscheinlich auf raue Oberflächen, Hohlräume und Muschelbrüche an der Oberfläche von Kunststeinpartikeln zurückzuführen ist; Im Vergleich dazu zeigten Natursteinstaubpartikel glattere Oberflächen mit klaren Naturschichten. Innerhalb der Kunststein-Emissionen schwankte die Oberfläche erheblich, von 1,43 bis 2,72 m2/g (durchschnittlich 2,06 ± 0,13 m2/g), was auf eine Heterogenität in Form und Größe der Staubpartikel schließen lässt. Die Oberfläche des Kunststeinstaubs war im Allgemeinen größer als die von Pavan et al.31 berichtete (~ 1,0 m2/g), was zu erwarten war, da sie in ihrer Studie auch durchschnittlich größere Staubpartikel berichteten (~ 2000 nm). Eine größere Oberfläche, die mit einer kleinen Partikelgröße, beispielsweise UFPs, einhergeht, ist tendenziell toxischer und belastet Alveolarmakrophagen stärker als größere Partikel33.

Während eine hohe spezifische Oberfläche von Partikeln selbst toxische Eigenschaften verleihen kann, ist es möglich, dass ein hoher Grad an spezifischer Reaktivität von Siliciumdioxidpartikeln auch zu ihren gesundheitsschädlichen Auswirkungen beiträgt. Mit anderen Worten: Kleine Siliciumdioxidpartikel können größere toxische Wirkungen haben als Partikel vergleichbarer Größe, die kein Siliciumdioxid enthalten. Dies liegt daran, dass Quarz, insbesondere wenn er gebrochen ist, aufgrund der Anwesenheit chemisch aktiver Silanolgruppen (Si-OH)2)34 eine sehr reaktive Oberfläche aufweist. Frühe Studien deuteten darauf hin, dass Silanole Makrophagen schädigen und Entzündungen auslösen könnten, doch kürzlich identifizierten Pavan et al.35 eine spezifische Unterfamilie von Silanolen, die entscheidende Faktoren für die Toxizität von Kieselsäure sind. Sie zeigten, dass das Auftreten spezifischer Muster von Silanolen auf der Oberfläche von Quarz, den „nahezu freien Silanolen“ (NFS), die Membranolyse fördert und Entzündungen in Lungenzellen von Ratten auslöst. Ihre Forschung stellte das ursprüngliche Paradigma in Frage, dass die Kristallinität der Schlüssel zur Siliciumdioxid-Toxizität ist34,35.

Die Oberflächenreaktivität von Quarz kann durch seinen Einfluss auf die Oberflächenladung als Zetapotential in einem bestimmten Medium und einem pH-Wert von 22 gemessen werden. Das Zetapotenzial der Kunststeinstaubemissionen lag zwischen −25,7 ± 0,86 und −33,8 ± 1,10 mV und variierte erheblich untereinander, was die Variabilität gebrochener Kunststeinoberflächen verdeutlicht. Das Zeta-Potential von zwei der drei Natursteine war deutlich niedriger als das von Kunststeinen. Die Ausnahme bildete schwarzer Granit, bei dem das Zeta-Potenzial im Bereich des Kunststeins lag, wenn auch im unteren Teil des Bereichs: Dies kann auf den höheren Kieselsäuregehalt des Granits (30 %) im Vergleich zu den anderen Natursteinen zurückzuführen sein Steinproben (3,5 % und 11 %). Eine alternative Erklärung für den anomalen Befund bei schwarzem Granit ist sein relativ hoher Gehalt an den Metallelementen Fe (6,6 %) und Al (8,4 %) im Vergleich sowohl zum Kunststein als auch zu den anderen Natursteinproben. Pavan et al.22 fanden heraus, dass mit Metallen kontaminierte Silica-Proben das Niveau des negativen Zeta-Potentials bei bestimmten pH-Werten reduzierten; Die Autoren gaben an, dass das Zeta-Potenzial den Protonierungszustand der Silanole auf der Oberfläche der Silikatkristalle widerspiegelt, der wiederum die Neigung zur Zerstörung von Zellmembranen bestimmt. Auf diese Weise könnte das Zetapotential genutzt werden, um die Toxizität eines Partikels vorherzusagen22,31.

Berichten zufolge hat Cristobalit ein höheres (negativeres) Zetapotential als Quarz, insbesondere bei hohem pH-Wert, möglicherweise aufgrund seiner größeren Oberfläche aufgrund seiner tetragonalen Kristallstruktur im Vergleich zu Quarz, der trigonal ist36. In diesem Probensatz wurde keine Korrelation zwischen dem Cristobalitgehalt und dem Zetapotenzial von Kunststeinstaub beobachtet (r < 0,5). Ebenso wurden keine Korrelationen zwischen den gemessenen Parametern beobachtet. Es ist wahrscheinlich, dass eine größere Stichprobe von Kunststeinen mit variablerer Zusammensetzung erforderlich ist, um die Beziehungen zwischen den Eigenschaften zu untersuchen. Solche Informationen sind unerlässlich, wenn versucht wird, die Eigenschaften von Kunststein mit der Pathogenese in Verbindung zu bringen.

Frühere Studien haben über Kunststeine berichtet, die Übergangsmetalle (z. B. Cu, Fe, Ti) als redoxaktive Spezies als Teil ihrer Pigmente enthalten9,15. Unsere Ergebnisse bauen auf den von Pavan et al.9 berichteten Ergebnissen auf und stimmen gut mit diesen überein, wonach Kunststein hauptsächlich natürliche Alkalimetalle wie Ca, Mg, K und Al enthielt und Elemente wie Cu und Ni in Spuren vorkamen. Titan war das variabelste Übergangsmetallelement im Kunststeinstaub und reichte in den untersuchten Proben von Spuren (< 0,1 %) bis hin zu größeren Mengen (> 1 %), was möglicherweise auf die Pigmente und Harze zurückzuführen ist37,38. Obwohl allgemein als ungiftig angesehen, hat sich Ti (Titandioxid, TiO2) als ursächliches Mittel für Lungenentzündungen erwiesen, insbesondere in der ultrafeinen Fraktion39,40. Die mögliche Rolle von Metallen bei der Toxizität von Kieselsäure wurde bereits früher ermittelt. Beispielsweise schlugen Clouter et al.41 (und die darin enthaltenen Referenzen) vor, dass die Toxizität von Quarz Fe betrifft. Während das Vorhandensein von Fe und Al als möglicher Grund für die unterschiedlichen Zetapotentiale von schwarzem Granit und anderen Natursteinen in Betracht gezogen wurde, konnte dies nicht das größere negative Zetapotential von Kunststein im Vergleich zu schwarzem Granit erklären, da die Konzentration von Fe und Al ist in Kunststein viel niedriger. Mehrere andere Elemente, die in den Natursteinproben nicht vorkommen, wurden in den Kunststeinproben nachgewiesen, allerdings nur in Spurenmengen. Obwohl wir eine Rolle von Metallionen bei der Silica-Toxizität nicht ausschließen können, ist es unwahrscheinlich, dass ein solcher Effekt über den mit der Erzeugung des Zeta-Potentials verbundenen Weg vermittelt wird.

Diese Arbeit hat gezeigt, dass die Staubemissionen von bearbeiteten Kunststeinen eine hohe Konzentration an sehr feinen Partikeln enthalten, die überwiegend Quarz und Cristobalit enthalten, und daher möglicherweise schädliche Auswirkungen auf die Gesundheit der Atemwege haben. Diese Studie zeigte, inwieweit sich aktiv erzeugter alveolengängiger Staub aus Kunststeinen in seinen chemischen Eigenschaften, einschließlich kristalliner Kieselsäure, Oberflächenladung und Harzgehalt, unterscheidet. In der vorliegenden Untersuchung wurde keine Korrelation zwischen den physikalisch-chemischen Eigenschaften der Emissionen von Kunststeinstaub beobachtet; Eine weitere Charakterisierung in Kombination mit klinischen Tests könnte nützlich sein, um besondere physikalische und chemische Eigenschaften als Biomarker der Pathogenese zu identifizieren. Wir haben auch gezeigt, dass sich die alveolengängigen Staubemissionen von Natursteinen deutlich von denen von Kunststeinstaub unterscheiden, da der Silikatgehalt deutlich geringer ist, die Oberfläche kleiner ist und die Oberflächenladung im Allgemeinen geringer ist. Die Ergebnisse dieser Studie geben Aufschluss über die besondere Gefahr, die von Kunststeinarbeiten ausgeht, und werden als Leitfaden für die Entwicklung spezifischer technischer Kontrollmaßnahmen dienen, die auf eine geringere RCS-Exposition abzielen.

In dieser Studie wurden zwölf im Handel erhältliche Kunststeine (ES1–ES12) untersucht. Diese repräsentierten fünf Marken/Lieferanten und wurden aufgrund ihrer Beliebtheit bei den Verbrauchern (Produktverkaufsvolumen landesweit) ausgewählt. Zum Vergleich wurden drei Natursteine, nämlich schwarzer Granit, weißer Granit und weißer Marmor, sowie ein hochreiner Referenzquarz, SRM 1878b (National Institute of Standards and Technology, NIST, Maryland, USA), herangezogen.

Die Arbeitspraxis des Trockenschneidens von Kunst- und Natursteinen wurde in einem maßgeschneiderten, geschlossenen Plexiglasschrank (60 × 80 × 80 cm) simuliert. Der Schrank war mit zwei Handschuhfächern und einer Luftdichtung ausgestattet und die Steine wurden mit Klammern an Ort und Stelle gehalten, ähnlich wie bei Carrieri et al.21 beschrieben. Ein Winkelschleifer (Metabo 720 W), ausgestattet mit einer 105-mm-Diamantklinge, wurde manuell mit ~ 10.000 U/min betrieben (Digital Tachometer QM1448, New England Instrument Co., NEIC), um 3 mm breite Reißverschlussschnitte durch den Stein zu machen. Zur Absaugung der Staubemissionen wurde an den Schrank ein hocheffizienter Industriestaubsauger (Metabo ASR 35 L ACP 1400 W) mit einer Förderleistung von 3660 l/min angeschlossen.

Der alveolengängige Staub wurde entweder mit einem alveolengängigen Higgins-Dewell-Zyklon (Casella Solutions, Maryland, USA) mit einer Durchflussrate von 2,2 l/min oder mit einem alveolengängigen Probenehmer von Parallel Particle Impactors (PPI) (Nr. 225–383, SKC Inc., Eighty Four) gesammelt , PA, USA) mit einer Durchflussrate von 8,0 l/min. Der alveolengängige Staub wurde auf vorgewogenen 25-mm- und 37-mm-PVC-Membranfiltern (GLA-5000, SKC Inc., USA) gesammelt. Partikelgrößen- und Zetapotentialanalysen wurden an frisch erzeugtem Staub (innerhalb von 2 Stunden nach der Stauberzeugung) durchgeführt, um das Risiko einer Probenaggregation im Laufe der Zeit zu minimieren. Für die verbleibenden Charakterisierungstests wurden alle Staubproben bis zu weiteren Tests kühl und trocken gelagert.

Die Formen der kristallinen Kieselsäure in den Kunst- und Natursteinen wurden durch eine Röntgenbeugungstechnik (XRD) bestimmt, die unter Verwendung eines Pulver-Röntgendiffraktometers Bruker D8 Advance (Bruker AXS Inc., Madison, Wisconsin, USA) mit einem Cu durchgeführt wurde -Strahlungsquelle, die bei 40 kV und 40 A arbeitet und 2 Theta von 278 bis 338 K mit einer Probenrotation von 30 Umdrehungen/Minute scannt.

Die alveolengängige Staubprobe wurde vom Filter in einem feinen Staub über der Mitte des Wafers auf Siliziumwafer übertragen. Die Daten wurden mit der Bruker DIFFRAC.EVA-Software und den Referenzmustern der Crystallography Open Database zur Identifizierung von Mineralphasen verarbeitet. Die Quantifizierung wurde mit der Software TOPAS 4.2 (Bruker AXS Inc., Madison, Wisconsin, USA) berechnet.

Die Nahanalyse jedes Steins wurde durch thermogravimetrische Analyse (TGA) (Mettler-Toledo, Inc., TGA/DSC 2 STARe System, Columbus, Ohio, USA) unter Verwendung einer Ultramikrowaage durchgeführt, um die Gewichtsveränderung bei der Pyrolyse zu beurteilen. Proben (ca. 5 mg) wurden von 30\(^\circ\)C auf 1000\(^\circ\)C mit einer Geschwindigkeit von 10\(^\circ\)C/Minute unter Stickstoffatmosphäre erhitzt (Durchflussrate 50). ml/Minute).

Steinstaubproben wurden auf Partikelgröße und Zetapotential auf einem Zetasizer Nano-ZS (Malvern Instruments Ltd., Worcestershire, UK) durch Lichtstreutechniken analysiert, die üblicherweise zur Charakterisierung von Nanopartikelsuspensionen verwendet werden42. Die Proben wurden in MilliQ-Wasser (5 mg/10 ml) suspendiert, 10 Minuten lang bei 50 Hz beschallt (Ultrasonic Cleaner FX8, Unisonics Pty. Ltd., Sydney, Australien) und vor der Größenanalyse zweifach verdünnt. Der pH-Wert der Lösungen wurde mit einem pH-Meter (Starter 300, OHAUS, New Jersey, USA) mit 7,4 gemessen. Das Zeta-Potenzial derselben Suspensionen (5 mg/10 ml) wurde durch die elektrophoretische Lichtstreuungstechnik auf dem Zetasizer bei 25\(^\circ\)C bewertet. Der Polydispersitätsindex (PDI) der Staubsuspensionen wurde aufgezeichnet.

Die Leistung der Ausrüstung für Partikelgrößen- und Zetapotentialanalysen wurde anhand des Standardreferenzmaterials kolloidaler Kieselsäure (ERM – FD 100, Geel, Belgien) bewertet. Für kolloidales Siliciumdioxid wurde eine gute Übereinstimmung (innerhalb einer Abweichung von 10 %) zwischen den Referenzwerten und den aufgezeichneten Werten beobachtet. Die Messungen der Partikelgröße und des Zetapotentials der Proben wurden dreifach durchgeführt.

Die Morphologie der erzeugten Staubpartikel wurde durch Rasterelektronenmikroskopie (REM) (FEI Helios Nanolab 600, USA) bestimmt, nachdem die Probe (ca. 1–2 mg) auf doppelseitiges Klebeband aufgetragen und mit Platin beschichtet wurde. Die angezeigten REM-Bilder wurden mit der ImageJ-Software (National Institutes of Health, Maryland, USA) skaliert.

Aufgrund der Probenahmebeschränkungen für alveolengängigen Staub wurde die spezifische Oberfläche anhand der gesamten „abgesetzten“ Staubfraktion (einschließlich alveolengängiger Stoffe) bestimmt, die sich bei der Bearbeitung der Steine in der Kammer ablagerte. Die Proben wurden vorab gewogen und über Nacht bei Raumtemperatur entgast, bevor sie mit der Brunauer-Emmett-Teller-Methode (BET) auf einem Oberflächen- und Porositätsanalysator (Micrometrics Tristar II 3020, Norcross, GA, USA) unter Anwendung von Stickstoff analysiert wurden das Adsorbatgas bei −196\(^\circ\)C.

Ähnlich wie bei der Oberflächenanalyse wurde die Bestimmung der Metallelementzusammensetzung der Proben anhand der gesamten „abgesetzten“ Staubfraktion mittels Röntgenfluoreszenz (XRF) in einem kommerziellen Analyselabor, Bureau Veritas, durchgeführt. Es war keine Probenvorbereitung erforderlich; Die Steinstaubproben wurden unter Verwendung eines 12:22 Lithiumborat-Flussmittels gegossen, um eine Glasperle zu bilden. Bestimmt wurde der Gehalt an Fe, Al2O3, MnO, TiO2, CaO, MgO, K2O, P, S, Na2O, Cu, Ni, Co, Cr, Pb, Zn, As, Sn, Sr, Zr, Ba, V, Cl mittels RFA-Spektrometrie. Der Si-Gehalt der Staubproben wurde bestimmt, jedoch nicht als Teil der Elementzusammensetzung angegeben.

Alle Unterschiede in den Eigenschaften innerhalb von Steinproben wurden mithilfe der Varianzanalyse (ANOVA) auf statistische Signifikanz mit einem Konfidenzniveau von 95 % (p < 0,05) beurteilt. Duncans Post-hoc-Test identifizierte statistische Unterschiede zwischen den Proben. Bivariate Korrelationsanalysen haben den Grad und die Stärke der Korrelation (falls vorhanden) zwischen Parametern gemessen.

Alle während dieser Studie generierten oder analysierten Daten sind in diesem veröffentlichten Artikel (und seinen ergänzenden Informationsdateien) enthalten.

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Die Autoren danken dem Dust Diseases Board für die Finanzierung dieser Forschung. Die hier geäußerten Ansichten sind die der Autoren und nicht notwendigerweise die von iCare oder dem Dust Diseases Board.

School of Public Health, Adelaide Exposure Science and Health, The University of Adelaide, Adelaide, SA, Australien

Chandnee Ramkissoon, Sharyn Gaskin, Leigh Thredgold und Richard Gun

Mawson Analytical Spectrometry Services, School of Physical Sciences, The University of Adelaide, Adelaide, SA, Australien

Tony Hall

Regierung von Südaustralien, SafeWork SA, 33 Richmond Road, Keswick, SA, Australien

Shelley Rowett

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SG, LT, RG und SR – Konzeptualisierung. CR, SG und LT – Versuchsaufbau, Datenerfassung, Interpretation und Präsentation sowie Manuskripterstellung. Alle Autoren – Manuskriptrezension.

Korrespondenz mit Sharyn Gaskin.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Ramkissoon, C., Gaskin, S., Thredgold, L. et al. Charakterisierung der Staubemissionen von bearbeiteten Kunststeinen, um die Gefahr einer beschleunigten Silikose zu verstehen. Sci Rep 12, 4351 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-08378-8

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Eingegangen: 14. Oktober 2021

Angenommen: 04. März 2022

Veröffentlicht: 14. März 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-08378-8

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